高溫碳捕集與原位轉(zhuǎn)化技術(shù)再獲進(jìn)展

近日，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院胡軍教授和龔學(xué)慶教授團(tuán)隊(duì)合作，結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算研究，在高溫碳捕集與原位轉(zhuǎn)化技術(shù)領(lǐng)域取得最新進(jìn)展，相關(guān)工作成果以《鎳-氧化鈣雙功能材料協(xié)同強(qiáng)化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化》為題在《自然通訊》上發(fā)表。

 

二氧化碳捕集、利用與封存（CCUS）是實(shí)現(xiàn)“碳中和”目標(biāo)的一種有效技術(shù)方案，對抑制全球變暖發(fā)揮著重要作用。在各種CCUS技術(shù)中，二氧化碳捕集與原位轉(zhuǎn)化（iCCC）排除了CO2壓縮、存儲和運(yùn)輸?shù)葐栴}，因此更具成本優(yōu)勢。此外，iCCC技術(shù)可充分利用高溫?zé)煔獾臒崮懿⑽綗崮?，將其直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)能（化學(xué)品或能源小分子），為實(shí)現(xiàn)重點(diǎn)碳排放工業(yè)過程的“碳中和”提供創(chuàng)新途徑。

 

該論文首次闡明了碳捕集和原位轉(zhuǎn)化過程中的協(xié)同促進(jìn)作用機(jī)制，為相關(guān)雙功能材料界面構(gòu)筑和調(diào)控提供了科學(xué)依據(jù)。該工作基于鈣循環(huán)和甲烷干重整（CaL@DRM）耦合反應(yīng)，通過氧化鈣(CaO)吸附位點(diǎn)和鎳(Ni)催化位點(diǎn)界面上中間物種的交互溢流作用，實(shí)現(xiàn)了碳酸鈣與甲烷直接轉(zhuǎn)化制合成氣的協(xié)同反應(yīng)新路徑，同時(shí)有效抑制了常規(guī)甲烷干重整深度脫氫，造成催化劑“積碳”失活等問題。

 

在此協(xié)同促進(jìn)機(jī)制指導(dǎo)下，優(yōu)化合成的Ni-CaO雙功能材料的碳捕集量高達(dá)12.8 mol/kg，捕集的二氧化碳轉(zhuǎn)化率高達(dá)96.5%，甲烷轉(zhuǎn)化率為96.0%，優(yōu)于目前報(bào)道的雙功能材料性能以及傳統(tǒng)甲烷干重整催化劑效率。

 

該項(xiàng)工作提出的協(xié)同促進(jìn)機(jī)制為理解復(fù)雜連串反應(yīng)過程提供了新思路，并為功能材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。